センベエは、掃除中に死んだ父が残したビデオテープを見つける。テープを再生してみると、飲んだ人を一発でホレさせる、究極のクスリの作り方が示されていた！「これはみどり先生に飲ませなければ！」と喜ぶセンベエだったが、材料には不思議島に住む大悪人・ギャースカ大魔王の涙が必要だった!!センベエはみどり先生のハートを射止めるため、アラレたちを連れてハチャメチャな冒険へ旅立つ!!
　

やっぱり天才ハカセのお父さん（故人）。ブサイクな息子のヨメ問題を心配して、ホレ薬の作り方を示したビデオメッセージを残す。父親自身もホレ薬を使って、センベエの母親と結婚を果たしたらしい。

不思議島の住人にとても恐れられている大悪人。不思議島の雲の上にギャースカ国をつくり、大きな屋敷を建てて住んでいる。ギャースカ大王の涙は、究極のホレ薬の材料になるというが…。

不思議島に住むナゾの女性。実は吸血鬼で、ギャースカ大魔王の居場所を教えるかわりにセンベエの血を吸わせろと要求したのだが、結局代用のインスタント血液で我慢することに。